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論文

約2.7$$sim$$4年の長期圧密試験によるベントナイトの二次圧密特性

高山 裕介; 山本 陽一*; 後藤 考裕*

地盤工学ジャーナル(インターネット), 18(3), p.317 - 330, 2023/09

Na型ベントナイト・砂混合土に対する約1.8年の長期の圧密試験により、二次圧密過程の変形が加速的に増加する傾向が報告されている。そこで、このような二次圧密の加速挙動が生じた要因の分析を行い、それらの要因に対する対策を試験装置に施し、ベントナイトやカオリナイトを用いた10年以上を想定した長期圧密試験を開始した。本研究では、長期圧密試験開始から約2.7$$sim$$4年経過時までの試験データに基づき、ベントナイトの二次圧密特性を調べた。その結果、試験開始から約2.7$$sim$$4年の計測期間では、時間の対数に対して直線的に二次圧密が進行するという従来の粘土に対する知見と概ね整合的な結果が得られた。今後も試験期間が10年程度以上となるまで試験を継続し、ベントナイトのより長期的な二次圧密特性について調べていく予定である。

報告書

人工バリア中の核種移行挙動に関する研究(II)

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JNC TJ8400 2000-018, 79 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-018.pdf:2.09MB

地層処分の安全評価のための基礎的研究として、粘土緩衝材中の核種の拡散挙動およびオーバーパックの腐食に関連した研究を行った。緩衝材中の核種の移行挙動に関する研究では、ベントナイトの主たる構成鉱物であるモンモリロナイトに対して、水で飽和した状態の圧密試料の底面間隔ならびに含水率を求めた。また、Na+、Sr2+、Cs+、Cl-イオンの見かけの拡散係数およびそれらの活性化エネルギーを異なった乾燥密度において決定した。得られた活性化エネルギーは乾燥密度の増加とともに増加する傾向を示した。これは、圧密モンモリロナイト試料中のイオンの拡散機構が乾燥密度の増加にともなって変化していることを示唆している。ここでは、これらの活性化エネルギーの変化を合理的に説明するために、支配的な拡散プロセスが乾燥密度の増加によって細孔拡散から表面拡散へ、さらに表面拡散から層間拡散へと移り変わるとした複合的な拡散モデルを提案した。Na型モンモリロナイトは、粘土緩衝材に地下水やセメント構造材などからもたらされたCa2+イオンとイオン交換することによって変質することが考えられる。この変質がイオンの拡散挙動に及ぼす影響を評価することによって変質することが考えられる。この変質がイオンの拡散挙動に及ぼす影響を評価するため、Na/Ca混在型モンモリロナイト中でのNa+およびCs+イオンの見かけの拡散係数とそれらの活性化エネルギーを調べた。その結果、Ca型化によるベントナイトの変質は、Na+およびCs+イオンの見かけの拡散係数ならびに拡散の活性化エネルギーに影響を及ぼすことが明らかとなった。こうした影響は、細孔拡散のみでは説明できず、複合拡散モデルによってもっとも合理的に説明されることが示唆された。ベントナイト中でのオーバーパックの腐食挙動を理解するため、ベントナイト中に存在する黄鉄鉱の乾燥中の酸化挙動を調べた。ベントナイトの乾燥に伴って、ベントナイト中の黄鉄鉱量の減少、ベントナイト懸濁液のpHの低下ならびに硫酸イオン濃度の増加が認められた。これは、乾燥中において黄鉄鉱の酸化が徐々に進行することを示している。一方、ベントナイトの乾燥時間の増加に伴い、ベントナイト中の鉄の平均腐食速度ならびに腐食生成物の見かけの拡散係数が増加することが明らかになった。これらは、黄鉄鉱の酸化に伴うpHの低下に起因していると考えられる。

報告書

緩衝材の静的力学特性

高治 一彦; 鈴木 英明*

JNC TN8400 99-041, 76 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-041.pdf:4.49MB

緩衝材には、止水性、自己シール性、核種収着性、熱伝導性、化学的緩衝性、オーバーパック支持性、応力緩衝性等が長期にわたり維持されることが期待されている。これらの機能を比較的満足し得る材料として、天然に産する粘土が注目され、中でも圧縮されたベントナイトは、非常に低い透水性による水の動きの抑制、水の浸潤に伴い膨張し圧縮ベントナイト中の間隙や隣接する岩盤中の割れ目への充填、陽イオン核種を収着する陽イオン交換能を有している等の点で優れており、緩衝材として最も有力であると考えられている。サイクル機構では地層処分研究の一環として、人工バリア技術開発および安全評価の基礎データとするために緩衝材の特性に関する研究を進めている。本報告書は、緩衝材としての圧縮ベントナイトの力学特性の把握を目的として、圧裂試験、一軸圧縮試験、一次元圧密試験、圧密非排水三軸試験、圧密非排水三軸クリープ試験についての手順、試験条件、結果および考察について、これまで取得されていなかった物性や、既報を補完するための追加試験等に関してまとめたものである。圧裂試験結果よりケイ砂混合率、乾燥密度と引張強度の関係等、一軸圧縮試験結果より含水比、乾燥密度と一軸圧縮強度、弾性係数の関係等、一次元圧密試験結果より圧密応力と間隙比の関係等、圧密非排水三軸試験結果より有効拘束圧毎の応力経路等、圧密非排水三軸クリープ試験より、載荷応力毎のひずみ速度の経時変化等を把握することができた。

報告書

緩衝材中の空隙構造に関する研究; 成果概要

田中 皓*

JNC TJ1400 99-042, 17 Pages, 1999/02

JNC-TJ1400-99-042.pdf:0.4MB

緩街材中の空隙構造に関しては,「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」の2つのモデルが提案されている。緩衝材中の枝種の移行挙動を電気二重層理論に基づき検討するに当たっては,これらのモデルのいずれが適切なものであるのかを決定することが重要である。本研究では,クニピアFを対象として,表面電位の推定、庄密体の電顕観察を行い,その結果を基に計算された「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」それぞれの実効拡散係数を実測値と比較して,これらのモデルの妥当性を検討した。また,クニゲルV一1を用いてCs及びNpの実効拡散係致を測定した。結果は次の通りである。(1)表面電位の推定 電位の測定を行い,表面電位の推定を行った。得られた値は,‐56.5mVである。(2)圧密体の電顕観察SEM観察及びSrCl/SUB2溶液を含浸させた圧密体中のSr分布のEPMA観察を行った。いずれの観察においても,「有効空隙モデル」を支持する結果は得られなかった。(3)「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」の検討「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」いずれからの実効拡散係数推定値も定量的には実測値との一致は得られなかった。しかしながら,充填密度依存性や拡散種の電荷依存性は定性的には「均一空隙モデル」での予測と一致した。それゆえ,空隙モデルとしては「均一空隙モデル」が適切ど考えられる。(4)Cs及びNpの実効拡散係数測定以下の植が得られた。Cs:3.9$$times$$10/SUP-10 m/SUP2/s(充填密度1.4g/cm/SUP3) 2.5$$times$$10/SUP-10 m/SUP2/s(充填密度1.8g/cm/SUP3) 3.2$$times$$10/SUP-11 m/SUP3/s(充填密度2.0g/cm/SUP3) Np:1.2$$times$$10/SUP-10 m/SUP2/s(充墳密度0.8g/cm/SUP3) 2.5$$times$$10/SUP-11 m/SUP2/s(充墳密度1.4g/cm/SUP3) 2.5$$times$$10/SUP-12 m/SUP2/s(充填密度1.8g/cm/SUP3)

報告書

緩衝材中の空隙構造に関する研究

田中 皓*

JNC TJ1400 99-041, 93 Pages, 1999/02

JNC-TJ1400-99-041.pdf:3.77MB

緩衝材中の空隙構造に関しては,「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」の2つのモデルが提案されている。緩衝材中の核種の移行挙動を電気二重層理論に甚づき検討するに当たっては,これらのモデルのいずれが適切なものであるのかを決定することが重要である。本研究では,クニピアFを対象として,表面電位の推定,圧密体の電顕観察を行い,その結果を基に計算された「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」それぞれの実効拡散係数を実測値と比較して,これらのモデルの妥当性を検討した。また,クニゲルV一1を用いてCs及びNpの実効拡散係致を測定した。結果は次の通りである。(1)表面電位の推定 電位の測定を行い,表面電位の推定を行った。得られた値は,‐56.5mVである。(2)圧密体の電顕観察SEM観察及びSrCl/SUB2溶液を含浸させた圧密体中のSr分布のEPMA観察を行った。いずれの観察においても,「有効空隙モデル」を支持する結果は得られなかった。(3)「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」の検討「均一空隙モデル」及び「有効空隙モデル」いずれからの実効拡散係数推定値も定量的には実測値との一致は得られなかった。しかしながら,充填密度依存性や拡散種の電荷依存性は定性的には「均一空隙モデル」での予測と一致した。それゆえ,空隙モデルとしては「均一空隙モデル」が適切と考えられる。(4)Cs及びNpの実効拡散係数測定以下の植が得られた。Cs:3.9$$times$$10/SUP-10 m/SUP2/s(充填密度1.4g/cm/SUP3) 2.5$$times$$10/SUP-10 m/SUP2/s(充填密度1.8g/cm/SUP3) 3.2$$times$$10/SUP-11 m/SUP3/s(充填密度2.0g/cm/SUP3) Np:1.2$$times$$10/SUP-10 m/SUP2/s(充墳密度0.8g/cm/SUP3) 2.5$$times$$10/SUP-11 m/SUP2/s(充墳密度1.4g/cm/SUP3) 2.5$$times$$10/SUP-12 m/SUP2/s(充填密度1.8g/cm/SUP3)

報告書

顆粒粉末の特性評価試験(III)

not registered

PNC TJ1635 97-001, 3 Pages, 1997/03

PNC-TJ1635-97-001.pdf:7.49MB

硝酸セリウム水溶液を噴霧熱分解して得られた酸化セリウム顆粒(H8-1$$sim$$H8-6)及び他の方法で作製した粉末(H8-7)を、成形特性、焼結特性の観点から以下の測定により評価した:顆粒粉末のSEM観察、熱重量/示差熱分析、成形時の圧密特性、成形体の気孔径分布、焼結挙動、焼結体破断面のSEM観察。顆粒粉末のSEM観察では7種類の試料は4つのグループに分類された:第一グループH8-1、2、3、第二グループH8-4、第三グループH8-5、6、第四グループH8-7。このグループ分けは成形体の気孔径分布、焼結体の焼結挙動および微構造にも当てはまった。熱重量・示差熱分析では800$$^{circ}C$$まで重量の単調な減少が観測されたが、熱分解反応等を示すDTAピークは観測されなかった。圧密特性評価では3800kgf/cm2までの加圧で成形体の密度変化に編曲点を示すものと示さないものの二種類が観測された。噴霧熱分解顆粒より作製した成形体の焼結挙動は全てH8-7に劣り、その中で第三グループが良、第一グループが中、第二グループ(H8-4)が下の成績であった。H8-7を除くグループにおいて、1600$$^{circ}C$$一時間の焼結で得られた最高密度はH8-6の6.19g/cm3、RD:84.8%であった。微構造観察では、焼結後も顆粒内の気泡に起因すると思われる大型の気孔が多数観測された。高圧成形(3800kgf/cm2)されたペレットは焼結による到達密度が通常圧で成形されたペレットより大幅に向上した。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(IV)(研究概要)

not registered

PNC TJ1150 97-005, 38 Pages, 1997/03

PNC-TJ1150-97-005.pdf:1.87MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の調査の結果、いくつかの細菌において、pH9以上で生育することが分かった。脱窒細菌については、pH9.5以上では活性がないことを確認した。メタン生成菌及び脱窒細菌によるガス発生量の測定のため、栄養素を変えた条件で集積培養を開始し、いくつかの条件でガスが発生していることを確認した。微生物のベントナイト中の移行挙動の評価を行った。この結果、圧密密度1.2g/cm3、ケイ砂を50wt.%混合したベントナイトについては、透過する可能性があることが分かった。ベントナイト100wt.%、圧密密度1.8g/cm3では、透過が観察されなかった。硫酸塩還元細菌とPu、Npの共存条件における硫酸塩還元細菌に対するPu、Npの分配係数(Kd)は、滅菌した場合よりしない場合の方が高い値を示した。また、この傾向は、ベントナイト共存下においても同様であった。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(IV)(研究委託内容報告書)

not registered

PNC TJ1150 97-004, 92 Pages, 1997/03

PNC-TJ1150-97-004.pdf:7.46MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の調査の結果、いくつかの細菌において、pH9以上で生育することが分かった。脱窒細菌については、pH9.5以上では活性がないことを確認した。メタン生成菌及び脱窒細菌によるガス発生量の測定のため、栄養素を変えた条件で集積培養を開始し、いくつかの条件でガスが発生していることを確認した。微生物のベントナイト中の移行挙動の評価を行った。この結果、圧密密度1.2g/cm3、ケイ砂を50wt.%混合したベントナイトについては、透過する可能性があることが分かった。ベントナイト100wt.%、圧密密度1.8g/cm3では、透過が観察されなかった。硫酸塩還元細菌とPu、Npの共存条件における硫酸塩還元細菌に対するPu、Npの分配係数(Kd)は、滅菌した場合よりしない場合の方が高い値を示した。また、この傾向は、ベントナイト共存下においても同様であった。

報告書

表層土壌圏における核種動態等に関する研究(3)

not registered

PNC TJ1600 96-004, 78 Pages, 1996/03

PNC-TJ1600-96-004.pdf:2.2MB

表層土壌圏における核種動態等をより正確に理解するために、まず土壌を構成する粘土鉱物の構造を理解し、土壌圏における核種動態の媒体である水の熱力学的性質を明らかにした。土壌鉱物としてナトリウムモンモリロナイトを対象とし、この中での水の相対部分モルギブス自由エネルギー、エンタルピーおよびエントロピーを含水率の関数として決定し、X線回折の結果と合わせて、土壌中の水の存在形態を決定した。土壌中の水の存在形態は土壌の含水率に依存して変化した。モンモリロナイトにおいては、層間の1層の水和は0ないし16重量%の含水率の範囲で起こり、2層の水和は16ないし27重量%の範囲で、また3層の水和は27重量%以上の含水率で起こった。間隙水は第3の領域にのみ共存した。次に、表層土壌圏に普遍的に存在する天然有機物のフミン酸がストロンチウムの分配に与える影響を検討した。Srのフミン酸錯体がSrHAとSr(HA)2であることを実験によって特定し、それらの安定度定数と熱力学関数を決定し、その結果を基に錯形成の機構を考察した。また、カオリナイトに対するストロンチウムの分配に対するフミン酸の影響を検討した。カオリナイトに対するストロンチウムの分配に対してフミン酸の影響は40ppm以上のフミン酸濃度で見出され、40ppm以上ではフミン酸濃度が高くなるほどSrの分配係数が低下した。また、この影響はpHが高くなるほど顕著であった。最後に、土壌圏における放射性核種の移行挙動の評価のための基礎研究の一環として、圧密ナトリウムモンモリロナイト中のナトリウム、セシウムおよびストロンチウムの見かけの拡散係数とその活性化エネルギーを決定した。

報告書

顆粒粉末の特性評価試験(I)

not registered

PNC TJ1635 95-001, 9 Pages, 1995/03

PNC-TJ1635-95-001.pdf:0.31MB

セリウム硝酸塩水溶液を種々の条件で噴霧熱分解して得られた酸化セリウム粉体を以下の測定により評価した:熱重量/示差熱分析、粉末X線回折、比表面積、タップ密度、安息角、圧密体密度、気孔径分布、粉末X線回折により粉体中に依存する結晶層は酸化セリウムのみであることが確認されたが、熱重量分析によりかなり高温(800$$^{circ}C$$程度)まで重量減少が続き、硝酸根が残留していることが示された。重量減少量は高温で調製された粉体ほど少ない。比表面積は調製温度が高くなるほど小さく(一次粒径が大きく)なる傾向を示した。X線回折の回折線の半値幅と比表面積には対応関係があった。タップ回数を増やして行ったときのタップ密度の変化の仕方には二つのパターンが見られた。第一のグループの粉体はタップ回数とともにタップ密度が単調に増加し、第二のグループの粉体ではある回数まで密度が増加した後一定となった。安息角の測定は粉体の流動性の目安となるが、流動性の高い粉体がタップ密度の第二グループの粉体に対応した。タップ密度の最も高かった粉体は最も流動性の低い粉体であった。高い圧密体密度が得られた粉体もタップ密度の第二グループの粉体に対応した。これらタップ密度、安息角、圧密体密度の測定値は粉体の粒径と粒子間の相互作用を反映したものと考えられるが、与えられた調製条件(原料水溶液濃度、調製温度)との間には系統的な関係は見いだせなかった。気孔径は0.02$$mu$$mと0.085$$mu$$mにピークを持つバイモーダル分布を示した。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(2)

not registered

PNC TJ1150 95-006, 62 Pages, 1995/03

PNC-TJ1150-95-006.pdf:3.13MB

放射性廃棄物の処分に際し、微生物の人工バリアへの影響を評価することを目的に研究を行った。TRU廃棄物の処分を想定したアルカリ環境での硫酸塩還元細菌(SRB)のpH耐性試験を行い、pH11がSRBの生育限界であることを確認した。また、銅のオーバーパックを用いた場合に考えられる銅イオンのSRBに対する増殖阻害効果確認の予察試験及び文献調査を実施し、阻害濃度のまとめを行った。さらに、乾燥状態の圧密ベントナイト中への微生物の移行について、実験方法や測定方法の検討と予察試験を行い、試験手法における今後の取組課題を摘出した。また、TRU処分にあたって考慮すべき微生物として脱窒細菌を挙げ、その培養方法等を文献調査し、耐性領域図作成試験への適用を検討すると共に、鉄酸化細菌、鉄還元細菌についても同様の調査、検討を行った。

報告書

人工バリアの構造力学的検討

藤田 朝雄; 五月女 敦; 原 啓二; 納多 勝

PNC TN1410 92-053, 30 Pages, 1992/01

PNC-TN1410-92-053.pdf:0.75MB

地層処分の性能評価のためのニアフィールド環境条件を明らかにする観点から人工バリアの構造力学条件に係る緩衝材の浸潤・膨潤変形挙動・緩衝材中のオーバーパックの沈下挙動の概略的な評価検討を行った。緩衝材の浸潤・膨潤変形挙動をモデル化し、それを用いて人工バリアにおける緩衝材の浸潤・膨潤変形挙動の解析検討を行い、オーバーパック周りの緩衝材が飽和に達する再冠水時間及び浸潤にともなう膨潤圧力の経時変化を示した。また、緩衝材中の間隙水の排水を考慮した2種類のモデルを用いて緩衝材が飽和した後の長期的なオーバーパックの沈下解析を実施、緩衝材はオーバーパックの空間的な位置を保持し得るという結果を得た。

口頭

緩衝材の長期圧密挙動に関する検討,1; 二次圧密加速挙動の要因検討

山本 陽一*; 後藤 考裕*; 高山 裕介; 菊池 広人*; 宮川 龍馬*

no journal, , 

オーバーパックの自重の作用による緩衝材の長期変形挙動に関しては、従来は粘性的に増加する変形量も含めて時間の経過とともに収束と考えられていたが、緩衝材仕様のベントナイトに対して複数年にわたる圧密試験を行った結果、二次圧密による変形が加速的に増加する傾向が報告されている。この二次圧密の加速挙動については、試験容器の腐食等いくつか要因が考えられ、これらの各要因について検討を行う必要がある。もし二次圧密の加速挙動がベントナイトの力学特性であった場合、一定の時間が経過した後に安全機能に必要な緩衝材厚さが不足することが懸念される。そこで、われわれは緩衝材に用いるベントナイトの二次圧密加速挙動の現象解明に向けた取り組みを開始した。本報告では、今後予定する長期圧密試験の実施にあたり、二次圧密の加速挙動に関する要因分析と要因の特定に向けた試験装置の設計および試験方法・試験条件などの試験計画の対応方針について検討した結果を報告する。

口頭

緩衝材の長期圧密挙動に関する検討,2; 予備長期圧密試験の実施と過剰間隙水圧の散逸遅れに関する解析的検討

高山 裕介; 菊池 広人*; 宮川 龍馬*; 山本 陽一*; 後藤 考裕*

no journal, , 

オーバーパックの自重の作用による緩衝材の長期変形挙動に関しては、従来は粘性的に増加する変形量も含めて時間の経過とともに収束と考えられていたが、緩衝材仕様のベントナイトに対して複数年にわたる圧密試験を行った結果、二次圧密による変形が加速的に増加する傾向が報告されている。この二次圧密の加速挙動については、試験容器の腐食等いくつか要因が考えられ、これらの各要因について検討を行う必要がある。二次圧密が加速した要因の1つとして、載荷による密度増加によって生じる排水面付近の透水性低下によって、過剰間隙水圧の散逸が遅れ、本来一次圧密と定義されていた現象が二次圧密以降も継続している可能性が考えられる。本研究では、二次圧密の加速挙動を確認するために比較的長期の圧密試験(1年程度)を実施するとともに、透水係数の密度依存性を考慮した再現解析を実施し、本来一次圧密と定義されていた現象が二次圧密以降も継続しているかどうか検証した。

口頭

ベントナイトの長期圧密挙動に関する検討

後藤 考裕*; 山本 陽一*; 高山 裕介

no journal, , 

放射性廃棄物の地層処分において、放射性廃棄物を封入した炭素鋼製容器(オーバーパック)の周りに設置する緩衝材には、放射性物質の移行を抑制する機能やオーバーパックを保護する力学的な緩衝機能など重要な安全機能を設定しており、その主要な材料としてベントナイトを用いることが検討されている。これまで、ベントナイトに対して複数年にわたる圧密試験を行った結果、二次圧密による変形が加速的に増加する傾向(以下、二次圧密加速挙動という)が報告されている。そこで、われわれは、緩衝材に用いるベントナイトの二次圧密加速挙動の要因の分析と特定方法について検討し、10年程度の継続を予定する長期圧密試験を開始した。本報告では、現在までに得られている複数年程度の長期圧密試験の結果を報告する。長期圧密試験は現在、全ての試験条件で一次圧密が終了して二次圧密に移行している。既往検討では2,000時間程度で二次圧密加速挙動が生じていたが、本検討では10,000時間を経過しても二次圧密加速挙動の明確な兆候は確認されず、時間の対数に対して概ね直線的に二次圧密が進行するという従来の粘土の知見と整合的な結果が得られた。

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